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30 水热法制备Ce4+掺杂BaZrO3及其在双频声催化降解水中诺氟沙星中的应用

发布时间:
2019/01/30 16:45
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这篇由辽宁大学等的研究学者完成,讨论水热法制备Ce4+掺杂BaZrO3及其在双频声催化降解水中诺氟沙星中的应用的论文,发表在二区重要期刊《Ultrasonics Sonochemistry》,影响因子:6.012。

近年来,微波化学仪器用于材料合成的研究工作已经成为科学研究的热门方向,受到广大学者的极大关注!


摘要

本文研究了Ce4掺杂BaZrO 3对抗生素诺氟沙星(NOR)的双频催化降解,采用水热法制备了Ce4掺杂BaZrO 3作为一种高效、稳定的新型声催化剂。

用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量色散X射线能谱(EDX)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对样品进行了表征。通过对诺氟沙星(NOR)作为模型有机污染物的超声催化降解,考察了制备的Ce4掺杂BaZrO 3粉体的双频声催化活性。利用紫外-可见光谱对单/双频超声频率、铈、锆摩尔比、超声辐照时间和使用次数等影响因素进行了详细研究。采用两种不同的诱捕剂对诺氟沙星(NOR)双频超声催化降解过程中产生的活性氧(ROS)进行了确证。确定了孔洞(H)和羟基自由基(%OH),在氧化过程中空穴起主要作用。

最后,提出了Ce4掺杂BaZrO 3引起诺氟沙星(NOR)双频催化降解的可能机制。实验结果表明,Ce4掺杂的BaZrO 3在双频超声辐照下具有良好的超声催化活性。在最佳条件下,双频超声照射150 min可去除大部分诺氟沙星(NOR)。


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图1/4↑

图2/4↑

图3/4↑

图4/4↑


结论

本文采用水热法制备了新型声呐催化剂Ce4掺杂的BaZrO 3。然后,通过超声双频辐照下诺氟沙星(NOR)在水溶液中的降解,评价了Ce4掺杂BaZrO 3的超声催化活性。制备的(0.048:0.952)Ce4掺杂BaZrO 3粉体在双频超声辐照下对诺氟沙星(NOR)的降解具有良好的超声催化活性。诺氟沙星初始浓度为10 mg/L,掺铈量为0.048:0.952,超声功率为300 W时,双频超声降解率可达69.81%。实验结果表明,在Ce4掺杂BaZrO 3存在下,双频超声辐照下诺氟沙星(NOR)的催化降解率明显优于单频超声照射下的超声降解率。Ce4离子作为掺杂剂可使BaZrO 3的带隙略有减小,导致Ce4掺杂BaZrO 3粉体的光响应范围较宽。掺杂Ce4离子能有效抑制光电子(e−)和空穴(H)的复合。诱捕剂实验表明,双频声催化降解是由空穴(H)和羟基自由基(%OH)共同作用造成的,但主要是由空穴(H)氧化引起的。

 

 


祥鹄仪器在本论文中的使用过程

用X射线粉末衍射仪(XRD,D-8,Bruker-AXS,德国,Ni过滤的Cu Kα辐射在20°~80°范围内)和扫描电镜(SEM,JEOL JSM-5610 LV,日立公司)对制备的Ce4-掺杂BaZrO 3颗粒进行了表征。采用能量色散X射线分析(EDX,JEOL JSM-5610LV,日立公司,日本)和X射线光电子能谱(XPS,Escalab 250XI,Thermo,USA)测定了制备的Ce4-掺杂BaZrO 3的元素类型和组成。用紫外-可见漫反射光谱(DRS,UV-3600,Shimadzu,日本)测量了制备的纯BaZrO 3的光学漫反射光谱和不同掺Ce4-掺杂BaZrO 3的摩尔比。利用红外光谱(FT-IR,Nicolet 5700,贝克曼·库尔特,美国)进一步确定了制备的Ce4-掺杂BaZrO_3的化学成分。采用紫外-可见分光度计(CARY 50,美国Varian公司)对诺氟沙星(NOR)在水溶液中的降解过程进行了研究.采用可控双频组合超声仪(XH-2008DE,北京祥鹄科技发展有限公司)和系列超声仪器(中国昆山公司KQ-300)对诺氟沙星溶液进行辐照,超声频率分别为40 kHz、25 kHz和40 kHz,输出功率为50W。方案2显示了超声波辐照装置。